程家丽,任硕,刘婷婷,王同蕾.2001—2017年我国部分地区蔬菜中砷和重金属累积特征及膳食暴露风险[J].中国食品卫生杂志,2018,30(2):187-193. DOi:10.13590/j.cjfh.2018.02.013
2001—2017年我国部分地区蔬菜中砷和重金属累积特征膳食暴露风险
(中国疾病预防控制中心营养与健康所 卫计委微量元素重点实验室，北京100050)
收稿日期：2018-02-23
作者简介：程家丽女副研究员研究方向为食品卫生与营养E-mail：jlcheng77@163.com
基金项目：国家自然科学基金项目（41701554）
摘要:目的探讨我国部分地区蔬菜中砷和重金属的累积特征，并分析潜在膳食暴露风险。方法搜索论文数据库，收集2001—2017年发表文献中蔬菜铜（Cu）、铅（Pb）、镉（Cd）、铬（Cr）、砷（As）及汞（Hg）含量的数据，分析我国根茎类、叶菜类及茄果类蔬菜中As和重金属的污染特性，并采用美国环保署推荐的健康风险评价模型评估蔬菜中砷和重金属的膳食暴露风险。结果3类蔬菜中Cu、Pb、Cd、Cr、As和Hg均呈非正态分布，变异系数均<10%。根茎类、叶菜类及茄果类蔬菜中Cd、As、Hg的含量均差异有统计学意义（P<0.05），叶菜类和茄果类蔬菜中Pb-Cr含量差异有统计学意义（P<0.05），但3类蔬菜中Cu含量均差异无统计学意义（P>0.05）。根茎类蔬菜中Pb、As和Hg的含量较高，叶菜类蔬菜中Cd含量较高。根茎类和叶菜类蔬菜中Pb-Cd及根茎类蔬菜中Pb-Cr相关性均较强（P<0.01）。3类蔬菜中Cu、Cd、Cr和As污染指数均在安全范围内，而根茎类和叶菜类蔬菜中的Pb和Hg均存在不同程度的污染，但基本属于轻度污染。根茎类和茄果类数值中As和重金属对成人和儿童的风险值均<1.0，但叶菜类蔬菜中Pb对成人和儿童的风险值的第95百分位数分别是1.780和2.020，表明叶菜类蔬菜中的Pb存在潜在的人体非致癌风险。结论中国蔬菜中Cu、Cd、Cr、As和Hg整体污染较轻，但叶菜类蔬菜中Pb污染应引起重视。
关键词:
蔬菜； 砷； 重金属； 累积； 食品污染物； 膳食暴露； 风险评估
文章编号：1004-8456(2018)02-0187-07
中图分类号：R155
文献标志码：A
Accumulation and dietary exposure risk of arsenic and heavy metals in the vegetables from some areas of China, 2001-2017
(Key Laboratory of Trace Element Nutrition of National Health and Family Planning Commission, National Institute for Nutrition and Health, Chinese Center for Disease Control and Prevention, Beijing 100050, China)
Abstract:ObjectiveTo investigate the accumulation of arsenic and heavy metals and to better understand the health risks associated with chemicals in vegetables from China. MethodsStatistical characteristics of the concentrations of six elements, i.e., Cu, Pb, Cd, Cr, As and Hg, in vegetables from some areas of China were investigated, and their health risks were assessed using the hazard model recommended by US Environmental Protection Agency, based on the available information regarding the concentrations of arsenic and heavy metals reported in published literatures. ResultsThe Kolmogorov-Smirnov test indicated that all the six elements in three types of vegetables had skewed concentration distributions. And the coefficients of variation of element concentrations are less than 10%. The contents of Cd, As and Hg were significantly different (P<0.05) among rhizome vegetables, leafy vegetables and eggplant vegetables. The contents of Pb and Cr were significantly different (P<0.05) among leafy vegetables and eggplant vegetables. No significant differences (P>0.05) were observed for Cu. The contents of Pb, As and Hg in rhizome and Cd concentration in leafy vegetables were relatively higher, respectively. The linear correlation of Pb-Cd in rhizomes and leafy vegetables were all stronger (P<0.01). The linear correlation of Pb-Cr was stronger in rhizomes vegetables (P<0.01). The pollution indexes showed that the levels of Cu, Cd, Cr and As in three types of vegetables were within the limits of safety. But the levels of Pb and Hg in rhizome vegetables and leafy vegetables belong to slight pollution. The non-carcinogenic risk levels from exposure to arsenic and metals (including Cu, Pb, Cd, Cr and Hg) were separately acceptable in rhizome vegetables and eggplant vegetables. However, health risk assessment indicated that the hazard quotients of Pb in leafy vegetables were 1.780 and 2.020 for adult and children at the 95th percentile, respectively. This indicated that the lead in leafy vegetables had a potentially non-carcinogenic risk via food exposure. ConclusionThe pollution of arsenic, copper, mercury, chromium and cadmium in vegetables in China were generally low, but the lead pollution in leaf vegetables should be of concern.
Key words:
Vegetables; arsenic; heavy metals; accumulation; food contaminants; dietary exposure; risk assessment
蔬菜中含有丰富的营养物质，在居民的饮食消费中占较大的比例［1-2］。近年来，我国城市化和工业的快速发展导致土壤重金属污染较为突出，一定程度上威胁到农产品的安全［3-4］。陈涛等［5］研究发现，长期污灌已导致农田土壤受到重金属不同程度的污染，尤其汞（Hg）和镉（Cd）污染较明显。马瑾等［6］研究发现，珠江三角洲南部地区蔬菜中铅（Pb）、Cd、镍（Ni）3种元素含量超标严重，而且不同蔬菜对重金属的富集能力存在明显差异。
蔬菜对土壤中砷(As)和重金属等具有不同程度的富集，并可通过食物链进入人体而对人体健康构成危害［7-8］。张旭红等［9］研究发现，北京市市售蔬菜中铬（Cr）含量超标严重，对成人和儿童存在一定的健康风险。刘妍等［10］研究结果表明，湘中某矿区蔬菜中Pb和Cd的危险度均>1，居民通过蔬菜摄入Pb和Cd对人体健康存在潜在风险。先前的研究［11-13］表明，过量摄入Pb可能会损伤神经、内分泌和免疫系统；过量摄入Cd会引起心血管、肾脏及骨骼等疾病，因此，蔬菜中As和重金属对人体造成的健康风险问题值得关注。为全面了解我国蔬菜中As和重金属污染状况及人体健康风险，本研究基于文献报道数据，全面分析我国不同种类蔬菜的污染特征，并利用健康风险评价模型评估我国蔬菜中As和重金属对人体的潜在健康风险，以期为蔬菜的膳食选择及蔬菜中砷和重金属污染的防控提供科学依据。
可获得数据，主要报道了湖南、广东、贵阳、浙江、山东、山西、武汉、北京、上海、兰州、西安等地蔬菜的污染。对于西部地区报道的数据整体较少，数据筛选中尽可能选用了代表不同区域蔬菜的As和重金属含量数据。由于搜集的文献的研究时间跨度相对较长，不同采样时间的监测数据整合在一起易出现数据的时间偏倚。为了减少数据偏倚，对于同一区域若有不同时间的报道，则选用2010年以后的数据；对于报道的早期污染严重的数据也进行了剔除。对于同一小区域（镇以下），不同菜地类型给出不同统计值或直接给出各样品原始检测数值的文献数据，采用加权算法得出研究区域蔬菜中As和重金属含量均值。
与GB 2762—2017［54］比较，3类蔬菜中Cu、Pb、Cd、Cr、As和Hg平均含量均小于标准限值。经统计学检验，叶菜类和茄果类蔬菜中Pb和Cr含量差异有统计学意义（P<0.05），3类蔬菜中Cd、As和Hg含量均差异有统计学意义（P<0.05），但3类蔬菜中Cu含量均差异无统计学意义（P>0.05）。Cd平
均含量为叶菜类>根茎类>茄果类，Pb、As和Hg平均含量为根茎类>叶菜类>茄果类。可见，叶菜类和根茎类蔬菜污染相对较重，而茄果类蔬菜污染较小。叶菜类蔬菜对Cu、Pb和Cd 3种元素的富集能力较强，而根茎类蔬菜易于富集Cr、As和Hg。
对儿童HQ的90百分位值和95百分位值分别为1.240和2.020，这表明叶菜类蔬菜中Pb对成人和儿童存在潜在非致癌风险，且儿童非致癌风险较成人高。
研究发现，我国内地蔬菜与其他区域蔬菜中As和重金属含量差异较小。如中国香港叶菜类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.11和0.045 mg/kg，根茎类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.10和0.053 mg/kg［68］。沙特阿拉伯根茎类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.329和0.112 mg/kg，叶菜类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.313和0.196 mg/kg［69］，Pb和Cd的污染高于我国。SHAHEEN等［8］研究发现，孟加拉国根茎类蔬菜中Cd含量为0.013～0.056 mg/kg，Pb含量为0.005～0.029 mg/kg，与我国蔬菜污染相似。
我国部分地区蔬菜中，Cu、Cd、Cr、As和Hg对成人和儿童的HQ均<1.0，但部分叶菜类蔬菜中Pb对成人和儿童的HQ>1.0，应引起高度重视。Pb的半衰期较长，在人体会长期蓄积［70］。研究［71］还表明，Pb可以通过胎盘屏障进入胎儿体内，同时还可通过乳汁引起婴儿中毒。世界卫生组织已将Pb定为引起主要公共卫生问题的十大化学品之一［72］。
本研究的数据来源基于文献统计学，尽管筛选过程中努力消除数据偏倚，但仍然存在着较大的不确定性。收集的研究数据时间跨度较大，会导致一定的数据偏倚。选取文献的研究区域有限，难以全面的反映整个国家的蔬菜污染水平。此外，由于工业污染具有很大的区域局限性，本研究对工业区或有确定污染源影响区的研究数据进行了剔除，导致一些重污染区的风险没有在研究结论中被反映。对于蔬菜污染的健康风险，本研究采用了EPA推荐的评价模型，评价中没有考虑元素的生物有效性，可能导致评价结果偏高。另外，本研究没有考虑其他食物的摄入和皮肤接触、呼吸途径等摄入对风险的贡献，可能导致评价结果过低。此外，我国人口众多，不同区域不同人群对蔬菜的摄入种类和摄入量可能存在较大差距，不同人群体重差异也较大，这会导致健康风险评价结果存在一定的不确定性。
蔬菜对土壤中砷(As)和重金属等具有不同程度的富集，并可通过食物链进入人体而对人体健康构成危害［7-8］。张旭红等［9］研究发现，北京市市售蔬菜中铬（Cr）含量超标严重，对成人和儿童存在一定的健康风险。刘妍等［10］研究结果表明，湘中某矿区蔬菜中Pb和Cd的危险度均>1，居民通过蔬菜摄入Pb和Cd对人体健康存在潜在风险。先前的研究［11-13］表明，过量摄入Pb可能会损伤神经、内分泌和免疫系统；过量摄入Cd会引起心血管、肾脏及骨骼等疾病，因此，蔬菜中As和重金属对人体造成的健康风险问题值得关注。为全面了解我国蔬菜中As和重金属污染状况及人体健康风险，本研究基于文献报道数据，全面分析我国不同种类蔬菜的污染特征，并利用健康风险评价模型评估我国蔬菜中As和重金属对人体的潜在健康风险，以期为蔬菜的膳食选择及蔬菜中砷和重金属污染的防控提供科学依据。
1材料与方法
1.1材料
1.1.1数据收集
通过中国知网、万方、维普、Elsevier ScienceDirect和Springer数据库，收集了2001—2017年发表文献中蔬菜铜（Cu）、Pb、Cd、Cr、As及Hg含量的数据［14-53］。选取数据的蔬菜主要包括根茎类、叶菜类及茄果类3类，其中根茎类蔬菜主要包括萝卜、甜菜根、芥菜头芜菁、芜菁甘蓝等，叶菜类蔬菜主要包括白菜、油菜、菜花、西兰花、菠菜、芹菜、生菜、香菜等，茄果类蔬菜主要包括茄子、西红柿、辣椒、冬瓜、黄瓜、南瓜、西葫芦、丝瓜等。为避免重污染区域的干扰，对临近工业污染区域的样品以及研究中发现有确定污染源影响的样品进行筛选或剔除。经过整理和筛选，收集到有效数据2 701个，根茎类、叶菜类和茄果类蔬菜的数据分别为425、1 548和728个。本研究中，As和各重金属含量均以总含量计。
1.1.2筛选原则
文献的收集和筛选遵循以下原则：As和重金属含量的测定采取美国环保局（EPA）推荐的标准方法或国家标准方法，采用原子吸收光谱法或电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法测定；明确报道了蔬菜的种类及As和重金属；明确报道了采样区域为蔬菜基地或城近郊零散菜地，非工业污染区域菜地。在筛选相关文献的同时，对文献数据进行筛选：监测数据量至少20个以上；数据至少包括算数平均值或中位数及标准差等相关统计量；蔬菜中As和重金属含量为湿重含量，或明确给出了干重/湿重比例。为了使获得的数据具有可比性，将As和重金属全部转换为湿重含量。可获得数据，主要报道了湖南、广东、贵阳、浙江、山东、山西、武汉、北京、上海、兰州、西安等地蔬菜的污染。对于西部地区报道的数据整体较少，数据筛选中尽可能选用了代表不同区域蔬菜的As和重金属含量数据。由于搜集的文献的研究时间跨度相对较长，不同采样时间的监测数据整合在一起易出现数据的时间偏倚。为了减少数据偏倚，对于同一区域若有不同时间的报道，则选用2010年以后的数据；对于报道的早期污染严重的数据也进行了剔除。对于同一小区域（镇以下），不同菜地类型给出不同统计值或直接给出各样品原始检测数值的文献数据，采用加权算法得出研究区域蔬菜中As和重金属含量均值。
1.2方法
1.2.1污染评价方法
采用单因子污染指数（Pi）法来评价蔬菜中As和各重金属的污染状况，用Pi=Ci/Si评价，其中Ci为As或重金属的实测值（mg/kg），Si为各项评价标准值（mg/kg）。以GB 2762—2017《食品安全国家标准 食品中污染物限量》［54］规定的限值评价Pb、Cd、Cr、As和Hg含量，采用联合国粮农组织及世界卫生组织推荐的标准值［55］评价Cu含量。蔬菜Pi可根据结果划分为5个等级：Pi≤0.7时，安全、未受污染；0.7＜Pi≤1时，警戒线；1＜Pi≤2时，轻度污染；2＜Pi≤3时，中度污染；Pi>3时，严重污染。Pi值越大，污染越严重［56］。
1.2.2健康风险评价方法
采用健康风险评价模型评价蔬菜中As和重金属污染人体的健康暴露非致癌风险［57］。该方法主要通过污染物的人体平均日摄入量（ADD）与摄入途径下人体暴露每日参考剂量（RfD）的比值作为评价标准。风险值（HQ）的计算公式为HQ=ADD/RfD，ADD=C×I/W，其中C为蔬菜中As或重金属的含量（mg/kg），I为人体对蔬菜的每日消费量（g），W为体重（kg）。若HQ<1，没有明显风险；若HQ≥1，存在非致癌风险［57］。本研究中成人体重以60 kg计算，儿童体重以32.7 kg计算［58］。成人蔬菜每日消费量以378.4 g计算，其中叶菜类244 g、茄果类85.8 g、根茎类48.6 g［59］。儿童每日蔬菜的消费量以231.5 g计算［60］，不同种类蔬菜摄入比例假设与成人一致，其叶菜类150.5 g、茄果类50.9 g、根茎类30.1 g。Cu、Pb、Cd、Cr、As和Hg的RfD分别为40、1.5、1.0、3.0、3.0和0.14 μg/kg BW［61-65］。
1.3统计学分析
采用SPSS 18.0分析蔬菜中各As和重金属含量的最大值、最小值、标准差、变异系数、偏度、分布形态等统计学特征以及As和重金属污染健康风险值的统计学特征，其中正态分布的判定采用Kolmogorov-Smirnov检验，P<0.05为差异有统计学意义。As和重金属含量差异性分析采用非参数Mann-Whitney U(两个独立样本)检验或Kruskal-Wallis H检验(两个以上独立样本)。
2结果
2.1蔬菜中As和重金属的统计分析
我国部分地区蔬菜中Cu、Pb、Cd、Cr、As和Hg含量及其统计学特征如表1～3所示。整体上，根茎类、叶菜类及茄果类蔬菜差异性较小，3类蔬菜中6种元素的变异系数均<10%。经检验，3类蔬菜中6种元素均呈非正态分布（P<0.05），所有元素呈现右偏，即向右拖尾，数据主要分布在低值范围内。经Pearson相关分析，根茎类蔬菜中Pb-Cu（r=0.295, P<0.05）相关性较弱，而Pb-Cd（r=0.650, P<0.01）和Pb-Cr（r=0.780, P<0.01）相关性较强；叶菜类蔬菜中Pb-Cd（r=0.601, P<0.01）相关性较强；茄果类蔬菜中Pb-Cu（r=0.284, P<0.01）相关性较弱，这表明蔬菜中Pb、Cd、Cr和Cu可能具有相似的来源。
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表1我国部分地区根茎类蔬菜中As和重金属含量的统计学特征（±s） Table 1Summary of arsenic and heavy metal concentrations, with basic statistical parameters, for rhizome vegetables from some areas of China 注：ND为含量小于检出限 |
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表2我国部分地区叶菜类蔬菜中As和重金属含量的统计学特征（±s） Table 2Summary of arsenic and heavy metal concentrations, with basic statistical parameters, for leafy vegetables from some areas of China 注：ND为含量小于检出限 |
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表3我国部分地区茄果类蔬菜中As和重金属含量的统计学特征（±s） Table 3Summary of arsenic and heavy metal concentrations, with basic statistical parameters, for eggplant vegetables from some areas of China 注：ND为含量小于检出限 |
2.2蔬菜中As和重金属污染评价
通过Pi对3类蔬菜中As和重金属含量进了污染评价（图1）。根茎类、叶菜类及茄果类蔬菜中Cu、Cd、Cr和As污染指数均在安全范围内，茄果类蔬菜中Pb和Hg也均在安全范围内。根茎类和叶菜类蔬菜中Pb和Hg均存在不同程度的污染，其中14.29%（5/35）的根茎类蔬菜中Hg污染达到了轻污染水平，9.85%（13/132）的叶菜类蔬菜中Hg污染达到了警戒线以上。根茎类蔬菜中Pb含量，8.60%（8/93）达到了轻度污染水平，13.98%（13/93）达到了警戒线以上。叶菜类蔬菜中Pb含量，6.85%（23/336）达到了轻度污染水平，18.75%（63/336）达到了警戒线。由此可见，我国部分地区蔬菜中As和重金属污染水平整体较低。
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图1我国部分地区蔬菜中重金属和As的污染水平 Figure 1Single pollution index of heavy metals and arsenic in vegetables from some areas of China |
2.3健康风险评价
我国部分地区蔬菜中As和重金属的成人及儿童暴露的非致癌风险值见表4。根茎类和茄果类蔬菜中As和重金属对成人和儿童的HQ均<1.0，表明根茎类和茄果类蔬菜对成人及儿童均不会构成明显的健康危害。叶菜类蔬菜中Pb对成人HQ的90百分位值和95百分位值分别为1.090和1.780，
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表4我国部分地区蔬菜中As和重金属的人体非致癌健康风险 Table 4Non-carcinogenic risks for adults and children because of exposure to arsenic and heavy metals in vegetable form some areas of China |
3讨论
本研究中蔬菜主要以来自我国部分地区蔬菜基地或郊区零散菜地为主，污染企业周边的菜地不在此范围内。总体上，根茎类、叶菜类及茄果类蔬菜中Cu、Pb、Cd、Cr、As和Hg污染较轻，6种元素平均值均低于GB 2762—2017规定。3类蔬菜中，除部分蔬菜Pb和Hg处于轻度污染外，其他4种元素含量均在安全范围内。有研究报道［66］，胡萝卜根中Pb、Ni、Cr、Cu和锰（Mn）等含量均较高。陈同斌等［67］研究发现，根茎类中Pb含量高于瓜果和叶菜类，这些与本研究结果一致，表明有些元素更易于在根茎部累积。研究发现，我国内地蔬菜与其他区域蔬菜中As和重金属含量差异较小。如中国香港叶菜类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.11和0.045 mg/kg，根茎类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.10和0.053 mg/kg［68］。沙特阿拉伯根茎类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.329和0.112 mg/kg，叶菜类蔬菜中Pb和Cd的平均含量分别为0.313和0.196 mg/kg［69］，Pb和Cd的污染高于我国。SHAHEEN等［8］研究发现，孟加拉国根茎类蔬菜中Cd含量为0.013～0.056 mg/kg，Pb含量为0.005～0.029 mg/kg，与我国蔬菜污染相似。
我国部分地区蔬菜中，Cu、Cd、Cr、As和Hg对成人和儿童的HQ均<1.0，但部分叶菜类蔬菜中Pb对成人和儿童的HQ>1.0，应引起高度重视。Pb的半衰期较长，在人体会长期蓄积［70］。研究［71］还表明，Pb可以通过胎盘屏障进入胎儿体内，同时还可通过乳汁引起婴儿中毒。世界卫生组织已将Pb定为引起主要公共卫生问题的十大化学品之一［72］。
本研究的数据来源基于文献统计学，尽管筛选过程中努力消除数据偏倚，但仍然存在着较大的不确定性。收集的研究数据时间跨度较大，会导致一定的数据偏倚。选取文献的研究区域有限，难以全面的反映整个国家的蔬菜污染水平。此外，由于工业污染具有很大的区域局限性，本研究对工业区或有确定污染源影响区的研究数据进行了剔除，导致一些重污染区的风险没有在研究结论中被反映。对于蔬菜污染的健康风险，本研究采用了EPA推荐的评价模型，评价中没有考虑元素的生物有效性，可能导致评价结果偏高。另外，本研究没有考虑其他食物的摄入和皮肤接触、呼吸途径等摄入对风险的贡献，可能导致评价结果过低。此外，我国人口众多，不同区域不同人群对蔬菜的摄入种类和摄入量可能存在较大差距，不同人群体重差异也较大，这会导致健康风险评价结果存在一定的不确定性。
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