我国稻米镉污染调查及健康风险评估

顾丰颖 丁雅楠 朱金锦 王锋,*

(1中国农业科学院农产品加工研究所/农业农村部农产品加工综合性重点实验室，北京 100193)  

摘要：目的 稻米镉暴露作为影响人群健康风险的重要因素受到广泛关注。本文基于我国主产区稻米镉污染现状的调查结果，对不同人群稻米镉暴露的健康风险进行评价，为我国稻米合理膳食消费与政府安全监管提供参考依据。方法  电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法测定我国主产区的稻米(6249份)镉含量，分析稻米镉污染水平及分布特征；基于蒙特卡洛(Monte-Carlo)模拟，估算稻米镉暴露的风险熵(HQ)及癌症风险指数(CR)的累积概率分布，评价食用稻米的潜在健康风险。结果 经区域产量加权计算四个主产区稻米镉平均含量为0.1661 mg/kg，超标率为25.99%，其中华中地区稻米样品镉超标率最高为56.64%；分析表明，东北地区稻米镉暴露水平较低，不存在致癌和非致癌健康风险，其他地区处于HQ>1非致癌危害风险水平的人群概率范围分别为成人0.06%~7.12%、儿童0.15%~11.44%，处于CR＞10-4致癌危害风险水平的人群概率范围分别为成人0.16%~72.55%、儿童0.26%~77.93%，其中华中地区稻米镉暴露导致的健康风险最高。结论  我国居民存在一定的稻米镉暴露健康风险，华中地区稻米镉暴露的致癌和非致癌健康风险水平较高，儿童较成人受到的稻米镉暴露风险更高，提示重点区域和儿童的稻米镉暴露情况应予以重视。

关键词：稻米；重金属；镉；风险评估

全部作者签字：

Exposure and Health Risk Assessment of Cadmium in Rice in China

GU Feng-Ying, DING Ya-Nan, ZHU Jin-jin, WANG Feng*

(Institute of Food Science and Technology, Chinese Academy of Agricultural Science/Key Laboratory of Agro-products Processing, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Beijing 100193, China)

Abstract: Objective Cadmium exposure in rice has been widely concerned as an important factor affecting the health risk of Chinese inhabitants. Based on the investigation results of cadmium exposure in rice in China, the potential health risk in different populations was evaluated, providing reference for rational rice consumption and government safety supervision in China Methods Cadmium(Cd) of 6249 rice samples was determined by inductively coupled plasma mass spectrometry(ICP-MS), the cadmium pollution level and distribution characteristic of rice were analyzed. Monte-Carlo simulations are employed to estimate the cumulative distribution function of Hazard quotients (HQ) and Cancer-risk index (CR) of cadmium exposure in rice, to assess the potential health risks of rice consumption. Results The average cadmium content in rice samples from the four regions, weighted by regional output, was 0.1661 mg/kg, there were 25.99% and 56.64% of rice samples from four regions totally and Central China exceeding the criteria for Cd. Analysis shows that cadmium exposure level of rice in Northeast China is low and there is no carcinogenic or non-carcinogenic health risk; in other regions, the probability range of the population at the non-carcinogenic risk level of HQ>1 is 0.06%~7.12% for adults and 0.15%~11.44% for children, respectively, the probability range of the population at the carcinogenic risk level of CR > 10-4 is 0.16%~72.55% for adults and 0.26%~77.93% for children, respectively. It was the highest potential health risk caused by cadmium exposure in rice in Central China.  Conclusion There are high health risks of exposure to cadmium in rice in part of China, especially in Central China. The exposure risk of cadmium in rice to children was higher than that of adults. It’s suggested that more attention should be paid to cadmium exposure of rice of the critical areas and children.

Keywords: Rice; Heavy metals; Cadmium; Risk assessment

[1]

随着城市化、工业化进程的不断加速，重金属污染问题已经成为世界范围内严重的环境问题之一。作为一种有色重金属，镉天然存在于地壳表层中，在电池、防腐蚀、光伏、显影剂、颜料添加剂等方面均有广泛应用，据报道美国每年约产生2000~6500吨的环境镉释放[1]，我国每年进入农田的镉量高达1417吨[2]。高镉暴露可在体内发生积累，引发肾脏疾病、骨骼损伤、消化道及呼吸道损伤、癌症等[3]，已成为严重影响人群健康的风险因素之一。

研究认为，对于非吸烟人群，膳食是人群镉暴露的主要途径[4]。水稻是我国重要的粮食作物，2020年我国水稻产量达2.1186亿吨，人均占有量每年约150 kg，是我国重要的主食原料之一，其安全性受到广泛关注。水稻易于从环境中富集重金属，尤其是镉元素[5]。近年来，美国、澳大利亚、法国、意大利、日本、埃及、印度、西班牙、斯里兰卡、土耳其等多个国家均报道出大米镉超标情况[6]。我国学者也相继报道了各地区水稻镉的污染情况，朱凤鸣等[7]调研显示，由于高土壤背景值，昆明西郊地区生产的稻米镉含量达0.28 mg/kg；杨定清等[8]调查显示四川省三块实验基地稻米镉含量范围在0.22~0.38 mg/kg之间；Lü等[9]对龙岩地区水稻重金属污染情况的调研显示，该地区采集样品中镉平均值为0.064 mg/kg，最高值为0.323 mg/kg。但不同时间、不同地区进行的调查及风险评价结果存在较大的差异。

本研究采集我国东北、华中、华南、华东等稻米主产区6000余份籽粒样品，检测其镉含量，分析我国水稻镉污染水平；开展非致癌和致癌风险评估研究，评价我国水稻镉暴露对人体健康的影响。

1 材料与方法

1.1  材料与试剂

2016年~2017年，本研究在我国稻谷主产县区多个合作社收集稻谷样品共计6249份，包括东北地区396份、华中地区3501份，华东地区1575份及华南地区777份。每份样品以(合作社)地块为单位按5点法取样后混合均匀，取样量不低于1 kg，于自封袋密封保存。

大米标准物质GBW(E)100348，Cd标准值0.24 mg/kg，不确定度0.01，钢铁研究总院分析测试研究所钢研纳克检测技术有限公司。65%浓硝酸(BV-Ⅲ)，北京化学试剂研究所；30%过氧化氢(BV-Ⅲ)，北京化学试剂研究所。

1.2 仪器与设备

Agilent 7700×电感耦合等离子体质谱仪，美国安捷伦科技有限公司；CK2000高通量组织研磨仪，托摩根生物科技有限公司；DigiBlock EHD36电热板消解仪，北京莱伯泰科仪器股份有限公司。

1.3 试验方法

1.3.1  样品预处理

样品垄谷后取50克左右稻米(砻谷未去除麸质的糙米)清洗3次， 60 ℃干燥至恒重，研磨粉碎，过40目标准筛，采用电热板法消解。冷却定容至50 mL，使用Agilent 7700×电感耦合等离子体质谱仪分析样品中镉的含量。

1.3.2  稻米镉的ICP-MS测定

稻米样品中镉含量的测定参考国家标准GB/T 35876-2018。仪器条件如下：最大功率1550 W；载气流速1.14 L/min；采样深度7 mm；雾化室温度2 ℃；Ni采样锥，Ni截取锥；选72Ge为内标元素。每检测10个稻米样品插入质控样本，用于校正仪器并检测分析期间潜在的样品污染。每个样品设3个重复。

1.4  评价方法

1.4.1  污染水平分析

采用单因子污染指数(single factor pollution index, SFPI)法对本文四个主产区所有稻米样品镉污染程度进行评价。计算公式如下：

P=C/S                                               (1)

式中，P为污染指数；C为样品镉元素实测浓度值(mg/kg)；S为样品中镉元素的国家限量值(mg/kg)，根据GB 2762-2017《食品安全国家标准食品中污染物限量》我国稻米(以糙米计)镉的限量值为≤0.2 mg/kg。参考NYT 398-2000《农、畜、水产品污染监测技术规范》，按照SFPI产品质量分级标准将稻米样品划分为一级产品(P≤0.6)、二级产品(0.6＜P＜1.0)、三级产品(P≥1.0)三级，并基于此进行统计分析。

1.4.2  人群健康风险评估

参考美国环境保护署文件[10]，采用风险熵(Hazard quotient，HQ)及癌症风险指数(Cancer-risk index，CR)对稻米镉摄入导致的非致癌风险及致癌风险进行评价。考虑到稻米镉浓度、摄入量、暴露频率、人群敏感性等差异，参考Lü等[11]的方法，采用蒙特卡洛模拟(Monte-Carlo simulation)估算不同地区稻米镉暴露导致成人和儿童HQ和CR的概率分布，并应用敏感性分析确定各参数对人群健康风险的贡献。HQ和CR的计算公式如下式(2)~(4)。

ADI = (C×IR×EF×ED) / (BW×AT)                     (2)

HQ = ADI / RfD                                       (3)

CR = ADI×CSF                                        (4)

其中ADI(average dietary intake)为平均膳食摄入量(mg/kg/day)；C为稻米样品镉含量(mg/kg)。式中其他参数含义及数值见表1。此次调查的稻米镉含量分布符合对数正态分布，输入参数C使用对数正态分布函数，采用IR、BW、RfD和CSF等参数均使用三角分布(表1)计算，EF、ED、AT以定值带入模拟。HQ超过1代表着具有高非致癌风险，CR的可接受的范围为1×10-4到 1×10-6，CR超过1×10-4被认为对人类具有显著的健康影响[10]。

表1 我国稻米Cd人群健康风险评估模型参数

Table 1 Parameter values for human health risk assessment model of cadmium contamination in rice

注：TRI：三角分布，TRI (最小值, 最可能值, 最大值)。

Note: TRI: Triangular distribution, TRI (minimum, likeliest, maximum).

1.5  统计学方法

所有样本数据进行3次测定，采用SPSS 23.0软件中的单因素方差分析和Dunnett’s T3多重比较法对试验结果进行数据统计分析，结果以平均值±标准差表示，不同字母表示数据间有显著性差异(P<0.05)；采用Oracle Crystal Ball 11.1.2.4软件进行Monte-Carlo模拟，试验次数10000次；采用OriginPro 2016软件进行曲线拟合和图像绘制。

2 结果与分析

2.1  稻米镉含量分析

为减少各地区采样数量不一的影响，客观地反应我国稻米镉含量的总体情况，根据2019年我国各省地区水稻产量占比(数据来源国家统计局)作为校正因子对四个主产区稻米镉含量的平均值及超标率进行加权计算。东北、华中、华东、华南地区水稻产量占比分别为21.30%、40.00%、26.26%及12.44%，结合6249份采集样本的实际调查数据，加权计算后四个主产区稻米镉含量的总平均值为0.1661±0.2806 mg/kg，低于2mg/kg限量值16.95 %，总超标率为25.99%(表2)。不同区域稻米镉含量存在较大差异。华中地区稻米样品超标最严重，平均值高达0.3205 mg/kg，为限量值的1.6倍，56.64%的样品超过我国现行稻米镉限量标准(0.2 mg/kg)；华东、华南地区样品的平均含量在0.1 mg/kg左右，两地区样品超标率分别为11.24%和3.47%；东北地区的稻米相对安全，样品镉平均含量仅为0.0075 mg/kg，未检出超标样品。

四个产区稻米镉含量分布均呈对数正态分布(图1)，总体向低浓度偏移，这与福建等地调查结果一致[15]，并与土壤重金属含量的分布类似[16]。其中，华中地区镉含量分布范围较宽，主体分布在未检出~0.8821 mg/kg(1.5倍四分位距)范围内，中位值为0.2300 mg/kg，低于平均值28.2%，说明华中地区高镉含量稻米样品比例偏高；华东和华南地区稻米镉含量90百分位点值分别为0.2152 mg/kg和0.1643 mg/kg；东北地区稻米镉含量集中地分布在0.0003~0.0161 mg/kg的范围内，仅有三个异常值，均未超过国家标准限量。

表2 我国稻米镉含量统计结果

Table 2 Statistical results of Cadmium content in Rice in China

注：1 *为按产量加权后数值。2 不同字母表示数据间有显著性差异(P<0.05)

Note: 1 *The value is weighted by production. 2 Different letters indicate significant differences(P<0.05)

图1 稻米镉含量的分布图

Fig.1 Distribution of cadmium content in rice samples

2.2  稻米镉的污染水平评价

根据单因子污染指数等级划分，一级产品表明样品的污染物(镉)含量接近背景值或略高于背景值，属于安全性产品；二级产品为样品的污染物(镉)含量较高，属于安全预警性产品；三级产品为样品的污染物(镉)含量已经超过食品卫生标准。图2显示，华中地区样品的镉污染程度最为严重，一级产品仅占27.8%，一半以上的样品为三级产品；华东及华南地区一级产品占比75%左右，15%左右的样品处于安全预警范围，10%左右的样品存在超标情况；东北地区全部样品属于一级产品。

图2 稻米镉含量的单因子污染等级分布

Fig.2 Ranked SFPI distribution of cadmium content in rice

2.3  稻米镉的健康风险评价

2.3.1  非致癌风险评价

基于Monte-Carlo模拟概率模型运算，获得东北、华中、华东、华南地区成人及儿童稻米镉膳食暴露的风险熵(HQ)10000次模拟值的累积概率分布情况(图3)。与污染水平一致，风险水平由高到低为华中地区＞华东地区＞华南地区＞东北地区。从四个产区总体情况来看，90%置信区间(0.009~0.943)内HQ平均值均低于0.5，成人及儿童分别为0.193和0.256，数值高于2017年在泰国曼谷地区的调查[6]，儿童HQ的最高值低于我国工矿镉污染区稻米的HQ风险值(1.5~7.8)[17]。东北地区稻米镉HQ均＜1，其他地区均存在一定比例HQ＞1的情况。华中地区HQ 90%置信区间为0.042~1.646，HQ＞1的比例为儿童11.44%、成人7.12%，华东地区与华南地区稻米非致癌性风险显著低于华中地区，HQ 90%置信区间分别为0.008~0.550和0.017~0.380，两地区HQ>1的人群占比在0.06%~1.63%范围，提示部分人群因稻米镉暴露存在高非致癌风险。

图3 稻米镉的非致癌性风险分布

Fig. 4 Noncarcinogenic risk distribution of cadmium in rice

2.3.2  致癌性风险评价

基于癌症风险指数(CR)对居民摄入稻米镉的致癌健康风险进行评价。如图4所示，与HQ风险类似，华中地区稻米镉污染水平较高，该地区的CR平均值分别超出可接受范围251%(儿童)和175%(成人)，是其他三个地区的3~43倍，其90%置信区间为0.318×10-4~8.371×10-4，高位值比例较高，70~80%的稻米处于CR值不可接受范围。东北和华南地区成人及儿童稻米镉暴露的CR平均值均低于1×10-4，分布范围接近；东北地区有较少比例(0.26%儿童和0.16%成人)人群的稻米CR值超过1×10-4。总体来看，稻米镉暴露所致人群致癌风险大于非致癌风险。

图4 稻米镉的致癌性风险分布

Fig. 4 Carcinogenic risk distribution of cadmium in rice

2.3.3  敏感性分析

通过计算方差贡献率比较稻米镉含量(C)、稻米摄入量(IR)、体重(BW)、镉推荐摄入量(RfD)和镉致癌风险因子(SF)等独立因素对稻米镉HQ及CR的敏感性，敏感度越大则表明该因素对健康风险值的影响越大。结果如表3~表4所示，各因素按照敏感度大小排序为，HQ：C>RfD>IR>BW，CR：C>SF>IR>BW，儿童和成人规律一致。表明四个主产区稻米HQ和CR的首要影响因素是镉含量C，摄入量IR和体重BW对健康风险值的影响很小。敏感性分析说明，控制摄入稻米的镉含量将是降低其危害风险的最有效方式。

表3 健康风险因素对HQ的敏感性分析

Table 3 Sensitivity analyses of health risk parameters for hazard quotient (HQ)

表4 健康风险因素对CR的敏感性分析

Table 4 Sensitivity analyses of health risk parameters for Carcinogenic risk (CR)

3 讨论

基于镉含量调查及健康风险评估结果，我国稻米镉污染水平及风险指数呈现显著的地域性差异。华中、华东和华南三个产区稻米镉存在3.47~56.64%的超标情况，华中地区污染程度最为严重，镉含量最高的样品为限量值的16倍，该地区HQ和CR风险值也为四个产区中最高，但低于2015年在我国中南部湖南地区开展的稻米重金属风险评估结果(稻米镉平均含量为0.312±0.434 mg/kg，HQ值为2.29，CR为0.0343)[18]。华东地区和华南地区稻米镉污染水平接近，略低于He等[19]的调查结果，其通过2006~2016年间浙江省温岭产区稻米镉污染调查发现超标率达20.7%，平均含量0.117mg/kg，成人和儿童的稻米镉HQ分别为0.603和0.604，CR均为1.58×10-3。稻米镉的含量显著影响其对人体造成的致癌和非致癌健康危害风险，不同地区稻米镉含量差异显著，这使我国呈现区域性的稻米镉膳食暴露健康高风险，与张荣[20]、喻凤香等[21]的调查结果接近。

对不同人群的健康风险评价显示，在四个主产区现有稻米镉暴露水平下，2.63%成人或4.58%儿童存在高非致癌健康风险，致癌性风险超出可接受范围的比例更高，对于成人和儿童分别达到37.08%和43.92%，其中儿童的非致癌健康风险指数为成人的1.22~1.29倍，致癌性风险指数约为成人的1.27倍，类似调查结果[12, 15]表明，儿童稻米多重金属暴露致癌风险指数约为成人的1.7倍，即儿童比成人对镉暴露更敏感[22-23]。通常认为小龄儿童由于体型小，对重金属的耐受性较差，随着年龄增加，HQ会逐渐下降[24]。本文研究中，虽然儿童镉的总暴露量远低于成人，但单位体重的暴露量要更高。提示由于儿童体型小、单位体重下暴露量高等因素，在稻米镉的暴露过程中可能比成人造成更大的风险。

稻米镉、铅、砷、铜等多种重金属的膳食暴露对健康风险存在多重重金属的累积效应和作用差异。有研究表明镉含量对于谷物致癌健康风险CR的方差贡献率超过50%，是最大的影响因素，而对于非致癌健康风险HQ，铅或砷含量对其的影响可能大于镉[12, 25]。膳食镉暴露还包括蔬菜、肉、蛋、水产等多种来源，各地区人群饮食结构差异大。另一方面，碾磨、浸泡、发酵等加工方式可显著降低镉等重金属的含量[26]，食用稻米的加工方式和程度也影响其中重金属的暴露风险。本研究仅评估了2016~2017年间以晚稻为主的四个产区稻米(以糙米计)中镉元素暴露的健康风险，评价结果还存在一定局限性。仅从本研究结果来看，基于我国四个主产区稻米镉含量均值0.1661mg/kg，结合Monte-Carlo模拟估算我国成人稻米镉平均摄入量约为每人35 μg/day，即每周4 μg/kg BW或每月28 μg/kg BW，高于欧盟食品安全局(EFSA)估计的镉暂定每周耐受摄入量(PTWI)2.5 ug/kg BW[4]及粮农组织/世卫组织食品添加剂联合专家委员会(JFCFA)估计的镉暂定每月耐受摄入量(PTMI)25 ug/kg BW[27]，说明我国部分区域稻米存在重金属镉污染的安全隐患，建议持续对高镉暴露风险地区的稻米镉等重金属进行监测，积极对部分高风险地区采取环境修复改善、调整种植结构、筛选低重金属富集品种、建立加工重金属去除技术等管控利用措施，控制区域性高镉暴露对降低当地居民(尤其是儿童)健康风险尤为重要。

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