修改说明：

专家一 主要修改意见如下：

该文利用河南省各类食品中铜含量数据和居民食物消费状况监测数据，采用简单分布模型(确定性评估)法计算河南省居民膳食铜的摄入水平，评估了河南省居民通过膳食摄入铜的情况及其潜在的健康风险。论文选题有较强的实际价值，研究方法运用得当，研究结果丰富，分析讨论合理，结论正确。不足支出：

1、前言中适当凝练出问题和需求，前人研究基础如何，针对问题开展此项工作，可能更顺；

   已在前言部分进行了补充完善。

2、分析讨论可增强，特别是和其他地区对比、国际对比，对比后对高风险人群有什么建议也可提出。

   已在讨论部分进行补充完善，对评估结果的不确定性进行了补充完善，针对高风险人群提出了针对性的日常饮食建议。经查阅文献，近年来未查阅到元素铜对人体健康的风险评估方面的文献。

3、论文规范性可提升。图标、文字适当间隔，参考文献。

已按要求对论文文字规范性、数据有效位数一致性、图标文字间隔等进行了修改完善。

专家二 主要修改意见如下：

关于各类单一食品中铜含量调查及评估报道较少，作者利用河南省监测数据和人群数据开展评估，具有一定创新性，写作比较规范，文字精炼，但存在以下问题：

1、评估方法描述存在疑问，不同方法，结果呈现不一样，需要交代清楚；

经查阅资料核实，本文所用评估方法为半概率评估，已在评估方法部分进行了修订。

2、数据有效位数不规范、缩写需要标注；

   已按要求对全文含量数据和消费量数据进行统一，有效位数为3位数；补充了英文缩写第一次出现时的中文和英文全拼。

3、含量结果、消费结果描述性不够，缺食品成分数据。

已按要求在结果部分进行了补充描述。

本次评估中所用到的食品中铜含量数据，主要是利用河南省食品安全风险监测的数据，个别监测未覆盖到的食物中铜含量则采用《中国食物成分表》的铜含量数据。因评估所用到的铜含量数据对应的食物类别细分到食物的亚类、甚至部分更细分，数据较繁多、琐碎，因此未在结果部分进行展示，在相应的评估方法部分给予了解释说明。

4、食品类别不够统一、对应。具体参见文中批注。

本文评估中使用的食物消费量数据来自河南省居民营养与健康状况监测的调查数据，食品中铜含量数据来自河南省食品安全风险监测的数据，两部分数据为各自独立的监测系统，根据各自监测目的的不同其食物分类不完全一致。这也是本次评估的不确定性之一。对此，在本次评估的不确定性讨论中，专门对数据匹配上的不确定性做了相关解释和说明。

专家三 主要修改意见如下：

本文分析了河南省居民膳食中铜摄入水平，并对此进行了风险评估，对正确指导该地区不同人群的膳食和确保居民的身体健康有良好的社会意义。但文中也存在一些不足之处(详见批注)。建议修改后再审。

已根据批注逐一进行了修改，详见文中。

专家四 主要修改意见如下：

本研究基于河南省食品安全风险监测数据和消费量数据，评估河南省居民通过膳食摄入铜的情况及其潜在的健康风险，具有一定科学研究价值。本研究数据信息基本详实，但有部分数据信息仍需要补充和说明，修改建议如下：

1)前言表述信息过于简单；铜的健康指导信息标识不够清晰，建议作者在前言中加强对其表述，如全文中都是以英文缩写EAR、RNI和UL等表示，对于不熟悉该领域的读者不好理解，建议作者对其补充完善。

已按要求补充完善前言相关信息，在材料与方法部分补充中国居民膳食铜参考摄入量详细信息，EAR、RNI和UL等英文缩写在文中第一次出现时，均补充完善了相应的中文和英文全拼。

2)本研究虽是采用了食品安全风险监测的数据结果，但建议作者仍需提供这批来源数据的质量控制，以确保数据的可靠性；此外，未检出结果使用了1/2LOD进行替代，建议作者补充各类食品的LOD数据。

已按要求在材料与方法部分补充了监测数据的质量控制和LOD数据。

3)1.1数据收集部分，建议作者补充消费量调查的时间点。

已按要求补充调查时间点和相关信息。

4)作者对于未能覆盖的食物种类采用《中国食物成分表》的铜含量数据，具体包括哪些食物种类，且这些食物种类的铜含量数据也建议补充，可在表1中补充说明。

本次评估中所用到的食品中铜含量数据，主要是利用河南省食品安全风险监测的数据，个别监测未覆盖到的食物中铜含量则采用《中国食物成分表》的铜含量数据。因评估所用到的铜含量数据对应的食物类别细分到食物的亚类、甚至部分更细分，数据较繁多、琐碎，因此未在结果部分进行展示，在相应的评估方法部分给予了解释说明。

5)结果中表1和表2中的食品类别是有所差异的，如表1中的谷及谷类制品中包括了表2中的面粉及其制品和大米及其制品，其表2中这两类的消费量有所不同，作者是如何对其进行确定性评估计算，需要作者在论文中说明清晰。

本文评估中使用的食物消费量数据来自河南省居民营养与健康状况监测的调查数据，食品中铜含量数据来自河南省食品安全风险监测的数据，两部分数据为各自独立的监测系统，根据各自监测目的的不同其食物分类不完全一致。这也是本次评估的不确定性之一。对此，在本次评估的不确定性讨论中，专门对数据匹配上的不确定性做了相关解释和说明。

6)EAR、RNI和UL的具体数据需要给出，以便读者进一步了解铜的健康指导值情况。

已按要求在材料与方法部分补充了中国居民膳食铜参考摄入量EAR、RNI和UL的详细信息，见表1。

7)讨论环节，作者可加强此内容的表述，如当前研究结果与中国第五次总膳食研究结果中河南省的铜暴露评估结果的可比性；当前铜暴露评估与周边省份或南北方省份之间结果的可比性，作者可围绕此，加强此方面的论述说明。

已按要求将本文评估结果和查询到的全国评估结果以及部分省份的评估结果进行了对比分析。

8)参考文献可围绕讨论部分内容的补充，加强最新相关参考文献的引用。

已围绕讨论部分新增内容补充完善了相关参考文献。

9)文章中的一些部分表述仍需作者进一步确认，如讨论中的“铜含量较高的食物如海产品”，需要作者确认是海产品还是水产品？

已更正，将“海产品”修订为“牡蛎、肝”。

全文已用修订模式进行修改，并将修改部分用蓝色字体标出。感谢各位专家提出的宝贵意见，若复审过程中仍有不足之处，烦请指正，十分感谢！

河南省居民膳食中铜摄入水平含量及其风险评估

付鹏钰，叶冰，韩涵，李杉，杨丽，周昇昇，张书芳

(河南省疾病预防控制中心，河南 郑州 450016)

摘  要：目的  了解河南省居民膳食中铜含量水平，评估河南省居民通过膳食摄入铜的情况及其潜在的健康风险。方法  利用河南省各类食品中铜含量数据和居民食物消费状况监测数据，采用简单分布模型(确定性半概率评估)法计算河南省居民膳食铜的摄入水平含量，并进行健康风险评估。结果  全人群膳食铜平均摄入量为1.75 mg/d，高端(P97.5)摄入量为3.51 mg/d。全人群共有0.21%的人通过膳食摄入铜的量小于EAR，1.16%的人通过膳食摄入铜的量介于EAR和RNI之间，98.10%的人通过膳食摄入铜的量介于RNI和UL之间，仅有0.53%的人膳食铜摄入量超过UL。对膳食铜摄入贡献率较高的食物包括谷类(24.51~40.50%)、蔬菜(15.88~30.98%)、水果(4.14~7.72%)、饮用水(4.70~6.91%)。结论  我省居民通过膳食铜平均摄入量整体处于适宜水平，对人群健康造成的风险较小，处于可接受水平。2~3岁组分别有1.20%的人铜摄入量小于EAR、3.61%的人铜摄入量超过UL，存在一定的健康风险，应重点关注。

关键词：膳食；铜；摄入；风险评估；河南

Risk assessment of food copper intake content in Henan population

FU Pengyu, YE Bing, HAN Han, LI Shan, YANG Li, ZHOU Shengsheng, ZHANG Shufang

(Henan Center for Disease Control and Prevention, Henan Zhengzhou 450016, China)

Abstract: Objective To investigate the content of copper in food in Henan province, and to evaluate the dietary intake of copper from food and its potential health risks in Henan population. Methods Based on the data of copper in foods in Henan province and the data of Chinese food consumption surveillance, the dietary intake of copper in Henan population was evaluated by simple distribution model method. Results The mean and high level (P97.5) daily intake of copper from food by the total survey population were 1.75 mg/d, and 3.51 mg/d, respectively. Of the total survey population, the percentage of people with a dietary intake of copper <EAR, EAR-RNI, RNI-UL, ≥UL were 0.21%, 1.16%, 98.10%, and 0.53%, respectively. Cereal (24.51~40.50%), vegetables (15.88~30.98%), fruits (4.14~7.72%), and drinking water (4.70~6.91%) were the main sources of the dietary intake of copper. Conclusion The copper intake from food in Henan population was generally acceptable, and its health risk was small. 1.20% of the people with 2~3 years old had an intake of copper less than EAR, and 3.61% of those had an intake of copper exceeding UL, which need to be concerned.

Key words: Food, copper, intake, risk assessment, Henan

铜是一种过渡元素，在自然界中天然存在，生物体中主要为Cu2+[1]。铜对人体健康具有双重作用，铜是机体必需的矿物质元素，机体缺铜可引起贫血、白细胞减少、血浆铜蓝蛋白和红细胞超氧化物歧化酶Cu-SOD下降、高胆固醇血症、心律不齐、骨质疏松症、厌食、肝脾肿大等症状，过量铜可引起急、慢性中毒，严重者可出现黄疸、溶血性贫血、血尿、尿毒症甚至死亡[2-4]。人体通过接触和空气吸入量很少，主要通过食物和饮水获取铜[5-6]，贝类、动物肝肾、坚果类、谷类胚芽、豆类等食物中铜含量较高[7]。借鉴国外资料并结合我国实际情况，我国

基金项目：河南省医学科技攻关计划项目(2018020523)

作者简介：付鹏钰 男 副主任医师 研究方向为营养与食品安全 E-mail:13674960595@126.com

通信作者：张书芳 男 主任医师 研究方向为营养与食品安全 E-mail:13592610127@163.com

确定成人铜的可耐受最高摄入量(tolerable upper intake levels，UL)为8 mg/d，儿童和青少年UL参照与成年人的平均体重比值得出(2.0~7.0 mg/d)[6]。近年来关于铜与人体健康、铜相关疾病方面的研究较少，主要涉及到铜在体内的相关基础研究[6]，且目前国内仍然缺少铜需要量的相关研究数据，同时鉴于含铜化合物可能在养殖业中滥用[8]，以及近年来营养素补充剂在敏感人群中的应用日益广泛，可能存在部分人群过量摄入铜、对机体健康造成危害，本文结合河南省各类食物中的铜含量数据和食物消费量调查数据，对居民食物中的铜摄入量及其潜在的健康风险进行评估，为铜需要量相关研究提供基础数据。

1 材料与方法

1.1数据收集

各类食品中铜含量数据来自20134-2021年河南省食品安全风险监测，涵盖全省各地市的监测样本。样本包括茶叶、蛋类及其制品、豆类及其制品、谷物及其制品、坚果及籽类、酒类、肉与肉制品、乳及乳制品、食用菌及其制品、蔬菜及其制品、水产动物及其制品、水果及其制品、饮用水13大类，共计2 651条数据，所有数据均经过审核。食物消费量数据来自2012年河南省居民营养与健康状况监测，通过多阶段分层整群随机抽样，开展2岁以上人群(2-3岁、4-6岁、7-10岁、11-13岁、14-17岁、18-岁)连续3天24小时膳食消费调查，全省共调查3 792人。

1.2 检测、评估方法

1.2.1 检测方法  采用《国家食品污染和有害因素风险监测工作手册》[9]中根据《食品中铜测定的原子吸收光谱法标准操作程序》(方法检出限：0.1mg/kg)或《食品中铅、镉、砷、镍、铬、铜、汞测定的电感耦合等离子体质谱分析方法标准操作程序》(方法检出限：0.013mg/kg)[9]开展检测。严格按照监测方案、质量控制手册、检测工作手册等要求，加强数据的质量控制，对采样、送检、检测等各个环节的技术人员进行了统一培训，规范了各项操作行为，检测机构具备国家检验检测机构资质认定(CMA)资格，检测人员均经过统一培训。

1.2.2 未检出数据处理  2 651条检测数据中，438条低于检出限(limit of detection, LOD)，未检出样本占16.52%。根据WHO全球环境监测系统/食品污染监测与评估规划(GEMS/FOOD)第2次会议对污染物数据的处理原则[10]，用1/2LOD值替代低于LOD的铜检测值。

1.2.3评估方法  采用简单分布模型(确定性半概率评估)法，计算个体的每日铜摄入量。铜摄入量公式为：

DI为某个体每日铜的摄入量(mg/d)，Fi为某个体第i种食物的消费量(g/d)，Ci为第i种食物的铜含量(mg/100g)，Rw为该个体所处年龄组的饮用水的推荐量(ml)，Cw为饮用水中铜的浓度(mg/100ml)。

参考《中国居民膳食营养素参考摄入量(2013版)》[6]，设定各年龄段人群每日饮用水量为：4~6岁800 ml，7~10 岁饮水量为1 000 ml，11~13岁1 300ml(男)、1 000ml(女)；14~17岁1 400 ml(男)、1 200 ml(女)；18~岁1 700 ml(男)、1 500 ml(女)。

食物中的铜含量，优先使用食品安全风险监测数据，未能覆盖的食物种类则采用《中国食物成分表》[11-12]的铜含量数据。

在计算全人群铜摄入量的基础上，分别计算各年龄组的平均摄入量和百分位点值，用摄入量的第97.5百分位数值(P97.5)代表高食物消费人群的铜摄入量。

1.2.4推荐摄入量 目前我国和世界各国的铜的膳食每日推荐摄入量是根据平均需要量(estimated average requirement, EAR)推算得出，是综合各个铜平衡的人体实验(采用血清铜、血浆铜蓝蛋白、红细胞超氧化物歧化酶等成组指标)得出，各国和国际组织的正常成年人的推荐值在0.8~1.0mg/d之间。我国居民各年龄组膳食铜参考摄入量如表1所示[6]。

    RNI：推荐摄入量，recommended nutrient intake.

AI：适宜摄入量，adequate intake.

1.3 统计分析

用Excel 2019软件进行数据整理，用SPSS 19.0软件进行统计分析。

2 结果

2.1 各种食物中的铜含量

各种食物中铜的平均含量为0.448 mg/100g，范围为低于检出限(ND)~24.1 mg/100g。平均含量较高的食品分别为肉与肉制品(1.040 mg/100g)、茶叶(1.0106 mg/100g)、坚果及籽类(0.991 mg/100g)。平均含量最低的为包装饮用水(0.008 mg/100g)。详见表12。

2.2各类食物消费量

对3 792人调查结果显示，居民各类食物每日平均消费量为802.14 g/d，高端(P97.5)消费量为

1 527.39 g/d。其中面粉及其制品平均每日消费量最高，达2832.76 g/d，其次为蔬菜(2054.61 g/d)和肉类(47.437 g/d)，动物油平均消费量最低，为0.06 g/d。详见表23。

表2 3 河南省居民各类食物消费量的分布情况(g/d)

Table 2 3 Daily intake of food in Henan population (g/d)

2.3各年龄组人群膳食铜摄入量 

全人群膳食铜平均摄入量为1.75 mg/d，高端(P97.5)摄入量为3.51 mg/d，其中2~3岁年龄组每天膳食铜平均、高端(P97.5)摄入水平均最高，分别占UL的54.57%、121.54%，18~岁年龄组每天膳食铜平均、高端(P97.5)摄入水平最低，分别占UL的22.69%、43.88%。详见表4。

表3 4 各人群膳食铜摄入量各百分位点值及其占UL的比例(mg/d(%))

Table 3 4 Daily intake of copper from food in different age groups

个体评估结果显示，全人群共有0.21%的人通过膳食摄入铜的量小于EAR，1.16%的人通过膳食摄入铜的量介于EAR和RNI之间，98.10%的人通过膳食摄入铜的量介于RNI和UL之间，仅有0.53%的人膳食铜摄入量超过UL。不同年龄组绝大部分人群膳食铜摄入量均介于RNI和UL之间，详见表45。

表4 5 各年龄组人群膳食铜摄入量在DRI各区间的分布(人数(%))

Table 4 5 Distribution of daily intake of copper from food in DRI intervals

2.4各类食物对膳食铜摄入的贡献率 

从人群总体分析结果来看，谷类是膳食铜的最主要来源，平均贡献了总摄入量的24.51~40.50%；蔬菜次之，平均贡献15.88~30.98%；其它贡献率较高的分别为：水果占4.14~7.72%，饮用水占4.70~6.91%，肉类占2.12~4.81%；酱类最少，占0.05~0.30%。不同年龄组的具体情况见表56。

表5 6 各人群不同食物种类对膳食铜摄入的贡献率(%)

Table 5 6 Food contribution rate of dietary copper intake

3 讨论

铜对人体健康具有双重作用，借鉴国外资料并结合我国实际情况，我国确定成人铜的UL为8 mg/d，儿童和青少年UL参照与成年人的平均体重比值得出(2.0~7.0 mg/d)[6]。

本研究第一次对河南省居民通过膳食摄入的铜水平含量进行分析，并评估其潜在的健康风险，填补了我省在该领域的空白，对于降低可能的健康风险、保障百姓身体健康具有一定的意义。

调查结果显示，我省各类食物中铜平均含量较高的食物有肉与肉制品、茶叶、坚果及籽类、豆类，这与全国居民膳食铜摄入水平及其风险评估结果[13]相类似(坚果、种子类1.02 mg/100g，干豆类及制品0.80mg/100g，畜肉类及制品0.76 mg/100g)，仅畜肉类及制品中铜平均含量低于全国评估结果；与李宁等[14]关于济南市区主要食物(2008年)、傅晖蓉等[15]关于泉州本地产食物(2002年)的研究中铜含量结果相比，除谷物中铜含量较低外，肉类、蔬菜、水果等主要食品中铜含量水平均较高，这可能与各地土壤中铜本底值有所不同、以及近年来土壤污染严重有关。我省水产及其制品中铜含量和国家监测结果类似，但和其他类别食物相比铜含量水平较低，其原因有待进一步深入研究。

我省全人群膳食铜平均摄入量为1.75 mg/d，略低于国家(1.91 mg/d)[13]和北京市(1.8 mg/d，贾海生，2022年；1.9 mg/d，魏军晓，2019年)[16-17]评估结果，高端(P95，2.96 mg/d)摄入量低于国家评估结果(P95，3.95 mg/d)[13]。

评估结果表明，总体上，我省居民膳食铜摄入量处于较安全水平，全人群摄入量小于RNI的人群仅占1.37%，其中0.21%的人群铜摄入量低于EAR，铜缺乏的风险较高；其余摄入量高于EAR、小于RNI的人群占1.16%，存在一定的铜摄入不足风险；另有0.53%的人群铜摄入量超过UL，提示此部分人群长期如此饮食，可能存在铜摄入过量的风险，值得引起重视。和国家(94.3%)[13]、北京市(93.32%)[16]、河北省(91.19%)[18]评估结果相比，我省居民铜摄入量处于RNI-UL之间的人员比例(98.1%)相对略高。

各年龄组分析结果显示，各年龄组人群膳食铜摄入量整体处于适宜水平，铜缺乏和铜过量摄入同时存在，但在人群中所占的比例很低。各年龄组铜摄入量小于EAR的人群的比例，7~17岁组最低，为0；2~3岁组最高，为1.20%，这部分人群存在较高的铜摄入不足的风险；铜摄入量超过UL的人群比例，呈现随年龄增加逐渐降低的趋势，2~3岁组最高，为3.61%，提示此部分人群长期摄入此水平铜的情况下，存在一定的健康风险。和国家评估结果[13]、罗晓燕等[183]报道的河北省居民膳食中铜暴露风险评估结果类似。

食物贡献率分析结果显示，铜主要的膳食来源包括谷类及其制品、蔬菜、水果、饮用水等，其中各年龄组通过谷类及其制品、蔬菜二者摄入的铜占比较高，占铜摄入总量的40.39~71.48%。铜含量较高的食物如牡蛎、肝海产品、坚果/种子、豆类等，因其消费量较低，对膳食铜的贡献率并不高。

本次评估存在一定的不确定性。首先，本次评估所用的食物消费量数据来自2012年数据，近年来随着经济的快速发展和外卖等行业的兴起，居民的食物消费模式发生了一定的变化，在食物消费量数据上给评估带来了一定的不确定性。其次，本次评估未考虑营养素补充剂对人群铜暴露的贡献情况，在一定程度上带来低估。再次，本文中食物的铜含量的数据虽然覆盖了绝大部分的食物的类别，但仍未能包括所有食物种类，未能包括的食物中的铜含量采用了《中国食物成分表》中的数据，可能会对评估带来一定的不确定性。另外，食品铜含量数据来源于食品安全风险监测，食品消费量数据来源于居民营养与健康状况监测，两个监测系统对食品分类的定义不完全一致，造成同一食品分类所包含的具体食品可能不完全相同，从而造成数据匹配上的不确定性。

综上所述，我省居民通过膳食铜平均摄入量整体处于适宜水平，对人群健康造成的风险较小，处于可接受水平，一般消费者无需额外补充铜。2~3岁组有1.20%的人铜摄入量小于EAR，存在较高的铜摄入不足的风险，日常生活中建议经常摄入坚果、动物肝脏、谷类、肉类、鱼类等铜含量丰富的食物以降低铜摄入不足的风险；同时有3.61%的人铜摄入量超过UL，存在一定的健康风险，应重点关注。

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